A perovszkit fénykibocsátó diódák (PeLED-ek) jelentős előnyeikkel, mint például az alacsony anyagköltség, a nagy fényerő és a hangolható emissziós színek, rendkívül ígéretes jelöltté váltak a következő generációs kijelző- és világítási technológiák számára. Korai fejlesztésük óta a PeLED-ek figyelemre méltó teljesítménybeli áttöréseket értek el. Ez az ugrás nemcsak magában az emissziós réteg anyagában bekövetkezett innovációknak köszönhető, hanem ami még fontosabb, az eszközszerkezet optimalizálásának, a fokozott töltéshordozó-befecskendezésnek és rekombinációs hatékonyságnak, valamint az interfész-tervezés fejlesztéseinek szinergikus hatásaiból is. Az interfész-tervezés fejlesztései hatékonyan csökkentették az energiaveszteséget és a passzivált hibákat. Ebben az összefüggésben az emissziós réteg és az anód között elhelyezkedő lyukszállító réteg (HTL) kulcsszerepet játszik. Közvetlenül meghatározza a lyukbefecskendezés hatékonyságát, a nem sugárzó rekombinációs veszteséget az interfészen, valamint az eszköz általános működési stabilitását. Ezért a HTL mélyreható kutatása és optimalizálása elengedhetetlen a PeLED-ek hatékonyságának és élettartamának további javításához, ami kulcsfontosságú lépés a technológia laboratóriumi kutatásból a kijelzők, a világítás és a bioképalkotás gyakorlati alkalmazásaiba való átmenetének felgyorsításában.
A kék PeLED-ek tűszerkezetében a poli(3,4-etiléndioxitiofén):polisztirol-szulfonátot széles körben használják lyukszállító anyagként a nagy lyukmobilitása, jó optikai átlátszósága és oldatban feldolgozhatósága miatt. A PEDOT:PSS azonban jelentős korlátokat mutat a kék PeLED-ekben: az energiaszintjének a perovszkit aktív réteggel való eltérése magas lyukbefecskendezési gátat és súlyos nem sugárzó rekombinációt eredményez; eredendő higroszkópossága környezeti nedvességet vezet be, felgyorsítva a perovszkit anyag lebomlását és fázisszétválását; ugyanakkor vezetőképessége érzékeny a feldolgozási körülményekre és a környezeti tényezőkre, ami instabil eszközteljesítményt és jelentős hatékonyság-ingadozásokat eredményez.
Ezen szűk keresztmetszetek kiküszöbölésére hatékony szisztematikus megoldásnak bizonyult egy polimer közbenső réteg bevezetése a HTL és a perovszkit határfelület közé egy funkcionális áthidaló réteg létrehozása érdekében. Ez a közbenső rétegszerkezet lehetővé teszi a precíz tiltott sáv modulációt a hatékony lyukbefecskendezés elérése érdekében, molekuláris szintű határfelületi passzivációt használ a nem sugárzó rekombináció elnyomására, és kémiailag inert gátat hoz létre a destruktív reakciók mérséklésére, ezáltal szinergikusan növelve a fotoelektromos konverzió hatékonyságát és az eszköz élettartamát. A különféle lehetőségek közül a poli(N-vinil-karbazol) (PVK) gyakran felülmúlja a többi polimer lyukszállító anyagot kiváló filmképző képessége miatt, ami kiváló határfelületi minőséget és stabilitást biztosít számára. Mindazonáltal a PVK eredendően alacsony töltéshordozó-mobilitása továbbra is fő szűk keresztmetszet. Annak ellenére, hogy a doppingolás vagy additív mérnöki munka révén megpróbálták javítani a töltésszállítási képességeket, a polimer gerinc elektronikus szerkezete által előírt korlátozások leküzdése továbbra is kihívást jelent. Ezért, a PVK meglévő határfelületi modulációs előnyeinek megőrzése mellett, sürgősen szükség van új, nagy mobilitással rendelkező polimer szerkezetek fejlesztésére innovatív molekuláris tervezés révén.
Egy korábbi munka beszámolt az adalékolatlan HTM polimerről, egy „polivinil-karbazol alapú polimerről”, amelyet egy nem konjugált polietilén gerinc és egy karbazol alapú „A-típusú” oldalláncok kombinálásával állítottak elő. Amikor áthidaló rétegként használták a PEDOT:PSS és a perovszkit között, ez a szerkezeti kialakítás hatékonyan modulálja az energiaszinteket, elősegíti a lyuktranszportot és annak a perovszkit réteggel való igazodását, valamint elnyomja a nem sugárzó rekombinációt. Az ezen a szerkezeten alapuló égkék PeLED-ek (emissziós hullámhossz 488 nm) 3 V üzemi feszültséget és 3,26%-os maximális külső kvantumhatásfokot mutattak, ami 1,27-szeres javulás az áthidaló réteg nélküli eszközökhöz képest. Ezek a teljesítménynövelések határozottan igazolják a nem konjugált gerinc és az A-típusú nanohálós aromás vegyületek kombinációjának stratégiájának fölényét. Elméleti tanulmányok kimutatták, hogy az erős elektronszívó csoportok (például ciano, -CN) bevezetése a PVK molekuláris gerincébe optimalizálhatja a határfelületi töltéskivonás hatékonyságát a molekuláris dipólusmomentum fokozásával, és javíthatja a film stabilitását az intermolekuláris dipólus-dipólus kölcsönhatásokon keresztül.
Ezért a "molekuláris hálózási stratégia lehetőségeinek további feltárása és az eszköz teljesítményének javítása érdekében Xie Linghai és munkatársai a Nanjingi Posta- és Távközlési Egyetemről, miközben megtartották ezt az alapvető stratégiát, cianocsoportokat vezettek be egy donor-akceptor szerkezet létrehozásához, egy ciano-funkcionalizált A típusú nanohálós aromás polimert, a P-CzCN-t tervezve és szintetizálva. A kísérleti jellemzés azt mutatja, hogy a P-CzCN jelentősen jobb lyukmobilitást és kiváló hibapasszivációs képességet mutat. Az elméleti számítások és a többléptékű jellemzés kombinálásával ez a munka szisztematikusan megvilágítja a cianomódosítás szinergikus szabályozási mechanizmusát a molekuláris halmozási viselkedésre, a töltéshordozó-szállítási útvonalakra és a határfelületi energiaszintek összehangolására. A P-CzCN áthidaló rétegekkel ellátott kék PeLED-ek 4040 cd m⁻² maximális fénysűrűséget és 5,39%-os külső kvantumhatásfokot értek el 488 nm-en. Különböző feszültségek alatt az elektrolumineszcencia spektruma következetesen 488 nm-en középre áll, kiváló spektrális stabilitást mutatva. A P-CzCN fontos példát mutat a rácsalapú HTM funkcionalizálására, és nagy jelentőséggel bír a kék PeLED technológia gyakorlati alkalmazásának előmozdítása szempontjából.
